基于Mg:SLN晶体（太赫兹晶体），1064 nm纳秒脉冲激光泵浦的宽调谐高能量输出TPO，调谐范围为1.16 至 4.64 THz

利用1064 nm 纳秒脉冲激光泵浦，实现了基于1 mol. % MgO 掺杂近化学计量 LiNbO3晶体（MgSLN晶体）的宽调谐高能太赫兹波参量振荡器，调谐范围为1.16 至 4.64 THz。在泵浦能量为165 mJ/pulse 时，在1.88 THz 处获得了最大THz 波输出能量17.49 μJ，对应的THz 波转换效率为1.06 × 10−4，光子转换效率为1.59%。此外，在相同实验条件下，采用掺镁铌酸锂晶体（MgSLN晶体）的TPO 在1.60 THz 处获得的THz 输出能量约为MgO：CLN TPO 的2.75 倍。通过理论分析，明确了掺镁铌酸锂晶体（MgSLN晶体） TPO中THz能量增强机制源于其较大的拉曼散射截面和较小的吸收系数。

1. 引言

太赫兹波（THz）连接微波区和红外区，在生物医学成像、材料科学、分子分析、无损检测、食品检测等诸多领域都具有重要应用价值。从太赫兹技术的实际应用来看，太赫兹源的高能量输出和宽调谐性尤为受关注。

基于非线性晶体（太赫兹晶体）中受激极化子散射的太赫兹参量振荡器 (TPO) 已被证明是一种很有前途的 THz 源，因为它具有广泛可调、高能量输出、紧凑和室温操作的优点。目前，不同种类的非线性晶体（太赫兹晶体），如全成分 LiNbO3晶体 (CLN)、MgO 掺杂的全成分 LiNbO3 (MgO:CLN)、KTiOPO4 (KTP)、KTiOAsO4 (KTA) 和 RbTiOPO4 (RTP) 晶体已被用于 TPO，可获得除几个间隙外从 0.6 THz 到 3.2 THz 和从 3.1 THz 到 13.5 THz 的 THz 调谐范围[1–5]。特别是，MgO:CLN 晶体（太赫兹晶体）被认为是 TPO 中最受欢迎的增益介质，因为它产生的 THz 频率范围为 1 THz 到 3 THz，其中包含大量分子指纹。然而由于THz波在MgO：CLN晶体内的吸收损失较大，人们提出了多种方法来提高THz波的输出性能和可调性，例如刻蚀光栅耦合、Si棱镜阵列耦合、低温冷却、不同浓度的MgO掺杂和表面发射[6–10]。一般来说，可调范围限制在3 THz以下。

最近，K. Murate等人报道了一种通过倾斜晶体将Mg:SLN晶体（掺镁铌酸锂晶体）注入种子THz参量发生器（is-TPG）的可调性提高到5 THz。与传统的is-TPG（其中泵浦光垂直入射到LN晶体）相比，对于倾斜的晶体结构，泵浦源的中心芯区域更靠近出射表面。因此，THz波在晶体的近表面产生，这可以有效地减少晶体中的吸收[11]。频率调谐范围的上限由3THz提高到5THz。但各个THz频率下最佳晶体倾角不同，不适合TPO系统在非共线相位匹配下实现斯托克斯振荡。另外，由于泵浦光被分裂成透射光和反射光，导致转换效率降低，同时使THz输出光束质量劣化。此外，这种结构容易因泵浦脉冲直接入射到晶体边缘而对晶体造成损伤。鉴于近化学计量的 LiNbO3 晶体(Mg：SLN晶体) 是另一种受激极化子散射活性非线性晶体，且 Mg：SLN晶体在 1.81 THz 时的吸收系数为 42.3 cm−1，小于 CLN 晶体 [12] 的 56.4 cm−1，有望在 TPO 系统中实现宽调谐、高能量的 THz 输出。

本文提出了一种基于Mg:SLN晶体、1064 nm纳秒脉冲激光泵浦的宽调谐高能量输出TPO。由于Mg：SLN晶体具有较大的拉曼散射截面和对THz波的吸收小，因此可实现1.16至4.64 THz的调谐范围。在165mJ/pulse的泵浦能量下，在1.88 THz处获得的最大THz波输出能量为17.49 μJ，对应的THz波转换效率为1.06×10−4，光子转换效率为1.59%。此外，在相同的实验条件下，Mg:SLN晶体TPO在1.60 THz处获得的THz输出能量大约是MgO：CLN TPO的2.75倍。基于SLN晶体的固有特性，定性分析了MgO:SLN TPO中THz能量增强机理。

2. 实验装置

MgO:SLN TPO的示意图如图1（a）所示。泵浦源为多模Q开关Nd:YAG激光器，重复频率为10Hz，脉冲宽度为10ns。来自Nd:YAG激光器的泵浦光束首先经望远镜头T1准直，减小光斑尺寸以提高功率密度。采用衰减器M3控制TPO入射泵浦光强度，保证良好的光束质量，获得较高的转换效率[13]。然后，采用可调直径的光阑将光束直径减小到合适的值，实验中该值取为4mm。谐振腔长度为220 mm，由一对平行平面镜M1和M2组成，两面均镀有在1063至1064.7 nm波长范围内高透射（超过98％）和在1067至1078 nm波长范围内高反射（在1067至1070 nm处R> 70％，在1070至1078 nm处R> 90％）的镀膜。非线性增益介质是1 mol.％MgO掺杂的近化学计量LiNbO3（MgO：SLN）晶体，其成分为Li：Nb = 49.6：50.4（mol。％）。

图1（b）显示了晶体结构和切割角。等腰梯形晶体是从一块尺寸分别为40 mm × 20 mm × 10 mm 的矩形晶体上切割下来的，在x、y和z方向上分别为。等腰梯形的底边和腰之间的夹角为65°，这使得产生的THz波无需任何耦合器就可以几乎垂直于晶体表面发射，并保证泵浦波和斯托克斯波在晶体表面全反射。泵浦波和斯托克斯波的偏振方向均沿着MgO：SLN晶体的z轴。此外，谐振腔镜和MgO：SLN晶体安装在旋转台上。通过旋转台来改变晶体内部泵浦波和振荡斯托克斯波之间的相位匹配角，可以获得连续的频率调谐。通过校准的Golay盒探测器（TYDEX，Inc.：GC-1P）测量THz输出能量。制造商 Tydex 规定 Golay 单元探测器的校准为 86.95 kV/W，重复率为 10 Hz。为了阻止强泵浦波和斯托克斯波注入探测器，使用透射率校准的黑色聚乙烯片（1mm 厚）作为 THz 低通滤波器。斯托克斯波的波长由光谱分析仪（Agilent：86142B）测量。

图 1. (a) MgO:SLN TPO 示意图。(b) 晶体结构和切割角。

3. 结果与讨论

本节详细描述了MgO:SLN TPO的特性，包括可调性、输出能量、能量分布和稳定性。图2给出了在泵浦能量为165 mJ/pulse时MgO:SLN TPO中产生的THz波和斯托克斯波的角度调谐特性。当外部调谐角度从0.2°变化到5°时，斯托克斯波长从1068.8 nm连续调谐到1082.2 nm，对应的THz频率从1.16 THz调谐到4.64 THz。由于SLN晶体对THz波的吸收系数小，因此在MgO:SLN TPO中实现了一种新的THz高频区（>3 THz）的宽可调性。可以推断，通过提高较大相位匹配角下的泵浦能量可以获得更高的THz频率。但为了避免损坏 MgO：SLN 晶体，我们在实验中没有尝试更高的泵浦能量。

图2. 泵浦能量为165 mJ时MgO:SLN TPO中产生的THz波频率和斯托克斯波长的角度调谐特性。

图 3. (a) 两种 THz 频率检测方法的比较。(b) 使用扫描法布里-珀罗标准具在 3.6° 的调谐角下检测到的 THz 波长。(c) 使用光谱分析仪在 3.6° 的调谐角下测量的斯托克斯波长。

图 3(a)为利用能量守恒定律计算得到的THz频率与由两个薄膜THz偏振器组成的扫描法布里-珀罗标准具探测到的THz频率的对比。THz频率分别基于泵浦波长1064.4 nm和测量的斯托克斯波长1068.8 nm、1071.6 nm、1074.0 nm、1077.7 nm、1079.4 nm和1080.5 nm计算得到，调谐角度分别为0.2°、1.2°、2.2°、3.2°、3.6°和4.2°。同时在调谐角度为0.2°、1.2°、2.2°、3.2°和3.6°时探测到的THz波长分别为229.7 μm、151.2 μm、116.6 μm、83.1 μm和75.3 μm。可以看出，两种方法的拟合直线一致性较好。另外，图3(b)和3(c)分别是调谐角度为3.6°时用光谱分析仪测得的斯托克斯波长和用扫描法布里-珀罗标准具探测到的THz波长的例子，对应频率为4.0 THz。

图4给出了固定泵浦能量165 mJ/pulse下的MgO:SLN TPO的THz波可调输出特性。在1.88 THz处获得了最大THz脉冲能量17.49 μJ，对应的最大转换效率为1.06×10−4，最大光子转换效率为1.59%。而在1.61至2.24 THz范围内，THz脉冲能量大于10 μJ，转换效率大于6.51×10−5，光子转换效率为0.82%。在4.64 THz处获得了最小THz脉冲能量243 nJ。此外，可以明显看出，在1.88 THz以上THz输出能量逐渐减小，这主要是由于吸收系数随THz频率的增加而增加所致[12]。此外，随着泵浦光与斯托克斯光束夹角的增大，泵浦光、斯托克斯光和THz波之间的相互作用面积减小，导致增益降低。

图4. MgO:SLN TPO在泵浦能量为165mJ/pulse时的太赫兹波输出能量。

此外，在相同的腔长和晶体尺寸下，比较了 5 mol. % MgO 掺杂的同质 LiNbO3 (MgO:CLN) TPO 的输出性能与 1 mol. % MgO 掺杂的 SLN TPO 的输出性能。考虑到 MgO:CLN TPO 的最大输出发生在 1.60 THz [14]，为了进行令人信服的比较，选择两个系统在 1.60 THz 的输出能量。

图 5 显示了 1.60 THz 下两种 TPO 在不同泵浦能量下的 THz 输出能量。显然，MgO:SLN TPO 在高泵浦能量下具有更好的性能。在 155 mJ/pulse 的泵浦能量下，MgO:SLN TPO 的 THz 输出能量大约是 MgO:CLN TPO 的 2.75 倍。此外，MgO:SLN TPO 的阈值为 62 mJ，略高于 MgO:CLN TPO 的 60 mJ。这可能是因为 1 mol. % MgO 掺杂的 SLN 晶体的非线性系数（d33 = 23.8 pm/V）相对小于 5 mol. % MgO 掺杂的 CLN 晶体的非线性系数（d33 = 25.0 pm/V）[15, 16]，这对低泵浦能量下，尤其是在阈值附近，的 THz 波输出起主要作用。考虑到 MgO:CLN 晶体的损伤阈值相对较低，泵浦能量刚好达到 155 mJ/pulse，更高的泵浦能量尚未进一步尝试。

图5. MgO:SLN TPO和MgO:CLN TPO在不同泵浦能量下的1.60 THz输出能量。

图6. 两种TPO在不同数量衰减器下检测到的THz振幅信号。插图：两种TPO每片衰减器的衰减率。

考虑到高能量入射下Goaly室的响应度，为验证探测到的THz能量，应保证响应的线性。通过在Golay室前插入不同数量的0.55 mm厚黑色聚乙烯片作为衰减器，在相同泵浦能量下测量了两种TPO的THz输出信号幅度，如图6所示。当衰减器数量从1个增加到5个时，MgO:SLN TPO和MgO:CLN TPO探测到的THz幅度分别从2920 mV降至860 mV和从1660 mV降至490 mV。两种TPO的THz输出能量比约为1.75倍，且在不同衰减器数量下几乎没有变化。另外，根据（En-En-1）/En-1（n=2，3，4，5）计算了每片增加的聚乙烯片的衰减率，记为An。图6中的插图显示两种TPOs每片衰减器的衰减率大致相同，且不同强度下THz振幅的衰减率保持不变。这意味着Golay池具有良好的线性响应，并且对MgO：SLN TPO的高THz输出的检测是可靠的。

为了定性解释MgO：SLN TPO中THz能量增强的机理，需要微观物理信息。由于THz波增益是斯托克斯波增益的单调增函数和非线性晶体中THz波吸收系数的单调减函数[17]，因此测量自然拉曼散射和受激极化子散射是令人信服的方法。图7显示了用共焦拉曼显微镜（Renishaw：inVia）测量的1mol.%MgO：SLN晶体和5mol.%MgO：SLN晶体中A1对称模式的拉曼光谱。可以看出，对于最低阶A1对称模式（252cm-1），1mol.%MgO：SLN晶体的拉曼散射强度高于5mol.%MgO：SLN晶体，这对于高效可调谐THz的产生非常重要[8]。说明1mol.%MgO:SLN晶体具有较大的拉曼散射截面，并且与斯托克斯波增益呈正相关。进一步为了验证MgO:SLN和MgO:CLN晶体中拉曼散射截面对斯托克斯波增益的影响，在非线性晶体与M2之间以45°夹角插入一面反射率为20%的反射镜。在TPO腔长为220 mm、反射镜与晶体位置相同的实验条件下，当输入泵浦能量为95 mJ/pulse时，测量了两种TPO反射的斯托克斯波强度，如图8所示。在波长1070.03 nm处，MgO:SLN TPO的斯托克斯波强度是MgO:CLN TPO的3.16倍。可以推断，拉曼散射对斯托克斯波增益的提高贡献很大。换句话说，对于MgO：SLN晶体，较大的拉曼散射强度对THz波增益的提高有效。

图7. 1mol.%MgO:SLN晶体和5mol.%MgO:SLN晶体中A1对称模式的拉曼光谱。插图：通过Lorentz拟合得到的两种晶体最低阶A1对称模式（252 cm-1）的线宽。

图8. 相同条件下两种TPO的斯托克斯波强度。

另一方面，用Lorentz拟合分析了两种晶体最低阶A1对称模式（252 cm-1）的线宽。从图7插图可以看出，1mol.%MgO：SLN晶体的最低阶A1对称模式（252 cm-1）的线宽比5mol.%MgO：SLN晶体的线宽窄，这与文献[18]的结果一致。这是因为模式线宽受到均匀加宽和非均匀加宽19的影响。与温度相关的均匀加宽主要由于离子间势的非谐性，而非均匀加宽则是由晶格位置对称性的不规则引起的。非均匀部分反映了对化学计量的偏离。考虑到SLN晶体的晶格位置对称性较好，模式线宽的非均匀增宽相对CLN晶体要小。考虑到LN晶体对THz波的吸收系数与模式线宽成正比[15]。因此，MgO:SLN晶体对THz波的吸收系数小于MgO:CLN晶体，这也应该会提高MgO:SLN TPO中的THz波增益。从以上讨论可以看出，MgO:SLN TPO中THz能量的增强可以定性地归因于其较大的拉曼散射截面和较小的吸收系数。

此外，为了评估 MgO:SLN TPO 的光束质量，采用直径为 1 mm 的针孔进行二维扫描，测量了 THz 波光束轮廓。图 9(a)-9(d) 显示了距输出表面 4 cm、5 cm、6 cm 和 7 cm 处的 THz 光束能量分布。图 9(e) 显示了在垂直和水平方向上距输出表面 4cm 处测量的 THz 波光束模式。测得的 THz 波光束轮廓在垂直和水平方向上均呈高斯分布。测量数据与高斯函数非常吻合（图 9(e) 中的红色实线）。在垂直和水平方向上分别测得的半峰 (FWHM) 光束直径为 7.42 mm 和 6.06 mm。很明显，测量的光束轮廓没有均匀的空间分布，而是呈现出略微不对称的椭圆分布。

图 9. (a)、(b)、(c) 和 (d) 分别在距输出表面 4cm、5cm、6cm 和 7cm 处测量的 MgO:SLN TPO 的 THz 能量分布。 (e) 在垂直和水平方向上 4cm 处测量的 THz 波的光束模式。

对 MgO:SLN TPO 在 1.88 THz 下的 THz 输出能量进行了 65 分钟的测量，时间间隔为 1 分钟，结果如图 10 所示。基于均方根 (rms) 误差方程

计算得出的输出能量波动为12.5%，平均能量为12.17 μJ。在输出较高THz波能量的情况下，MgO:SLN TPO在一段时间内具有相对稳定的性能。考虑到多模泵浦激光器的脉冲能量波动为1.8%，M2=4.21，可以推断出可以通过提高泵浦脉冲稳定性和泵浦光束质量来增强TPO的稳定性。

图10. MgO：SLN TPO 在65分钟内的 THz 输出稳定性。

4. 结论

总之，本文展示了一种基于1 mol. % MgO掺杂近化学计量LiNbO3晶体的可宽调谐高能量TPO。随着外部调谐角从0.2°变化到5°，THz频率从1.16 THz连续调谐到4.64 THz。在泵浦能量为165 mJ/pulse时，最大THz波输出能量为1.88 THz时的17.49 μJ，对应的THz波转换效率为1.06 × 10−4，光子转换效率为1.59%。此外，与MgO:CLN TPO相比，MgO:SLN TPO的THz输出能量有所增强。MgO:SLN TPO中THz能量的增强可以定性地归因于其较大的拉曼散射截面和较小的吸收系数。 12.17 μJ 左右的能量波动在 1 小时内约为 12.5%。预计这种具有广泛可调性的高输出能量 THz 波系统将发挥良好的优势并扩大其适用范围。

原文名称：Energy scaling and extended tunability of terahertz wave parametric oscillator with MgO-doped near-stoichiometric LiNbO3 crystal